利用石墨烯量子点实现耦合强度可调的相对论性人工分子

在自然界中，当两个相同的原子相距较远时，它们保持孤立的原子状态；当二者距离较近时，它们可以结合形成分子。从原子耦合到分子这一过程非常迅速，这使得控制原子间距研究从原子到分子的演化过程异常困难。早期对传统半导体量子点的研究中，研究人员发现量子点可以被当作人造原子：量子点可以将电子限制在离散的能级上，类似于原子中原子核限制核外电子[1]。因此，当两个量子点彼此靠近时，它们各自的能级可以线性耦合，形成类似于分子中的成键态和反键态。基于此，两个耦合的量子点也被称为人工分子[2]。这些结果意味着量子点为模拟分子物理提供了一个独特的平台。近年来，研究人员发展了许多方法来构筑传统半导体量子点，并对其准粒子的受限进行了深入研究，实现了从人工原子到人工分子的转变[3，4]，但对这一演化过程的系统实验研究还未开展，对于具有相对论性的人工原子到人工分子的演化规律研究更是缺失。最近，北京师范大学何林教授课题组和北京大学的孙庆丰教授课题组合作，通过扫描隧道显微镜（STM）的针尖操纵技术，实现了在纳米级精度上连续调节两个石墨烯/硒化钨异质结量子点（GQDs）之间的距离，从而系统的研究了从相对论性人工原子到相对论性人工分子的耦合过程[5]。

实验上，何林教授课题组在石墨烯/硒化钨异质结体系中发展了一套可控制备和定向移动GQDs的技术（图1），从而构筑了一系列不同耦合强度的相对论性人工分子。在此基础之上，他们通过扫描隧道谱学（STS）测量发现随着两个GQDs之间距离的减小（图2a），量子点的最低准束缚态的劈裂愈发明显（图2b）。并通过对其空间分布的测量，发现两个态分别表现出吸引和排斥的特征（图2c）。这都标志着成键态与反键态的形成。更近一步，他们发现最低准束缚态的劈裂大小随GQDs间距离的倒数呈线性变化关系（图2d）。这种不同于传统半导体量子点中的指数或对数变化关系的特征，来源于无质量狄拉克费米子的线性色散关系。除此之外，对于具有较高轨道角动量的准束缚态，他们发现由于类分子轨道的长度大约是类原子轨道的两倍，所以这些态之间的耦合导致了受限能级的间距减半（图2e）。STS测量结果表明：对于更高轨道角动量的成键态呈现出相互吸引的8字型分布，而对于更高轨道角动量的反键态呈现出相互排斥的环状分布，如图2f和2g所示。孙庆丰教授课题组基于两个耦合的石墨烯量子点的理论模拟非常好的重现了以上实验现象。

相关成果近日以“Relativistic artificial molecule of two coupled graphene quantum dots at tunable distances”为题刊发在国际著名期刊《Nature Communications》上。何林教授课题组博士生周啸峰为第一作者，北京大学孙庆丰教授课题组的博士生庄钰晨为该工作提供了理论计算，为文章的共同第一作者，北京大学的孙庆丰教授和北京师范大学的何林教授为本文通讯作者。参与了该工作的还包括何林教授课题组的博士生张默涵和盛浩。这项工作得到了国家自然科学基金委、国家重点研究计划、以及北京师范大学和北京大学的经费支持。

图1 可控制备和定向移动石墨烯量子点的流程示意图。

图2 a. 两个耦合量子点的STM形貌图。b. 沿图a中红色箭头方向的STS谱线随距离的变化图。c. 图b中N1+和N1-所对应能量的实空间电子态分布。d. N1+和N1-的能量间距随两个量子点之间距离倒数的变化关系。e. 图b中黑色虚线矩形框的放大图。f-g. 图e中N2+和N2-所对应能量的实空间电子态分布。

参考文献：

[1] Ashoori, R. C. Electrons in artificial atoms. Nature 379, 413–419 (1996).

[2] Fu, Z.-Q. et al. Relativistic artificial molecules realized by two coupled graphene quantum dots. Nano Lett. 20, 6738–6743 (2020).

[3] Fölsch, S., Martínez-Blanco, J., Yang, J., Kanisawa, K. & Erwin, S. C. Quantum dots with single-atom precision. Nat. Nanotechnol. 9, 505–508 (2014).

[4] Sierda, E. et al. Quantum simulator to emulate lower-dimensional molecular structure. Science 380, 1048-1052 (2023).

[5] Zhou, X.-F., Zhuang, Y.-C., Zhang, M.-H., Sheng, H., Sun, Q.-F., He, L. Relativistic artificial molecule of two coupled graphene quantum dots at tunable distances. Nat. Commun. 15, 8786 (2024).

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-52992-1