科研进展：铁基超导体FeSe1-xSx相图中广泛存在的向列自旋关联

近日，物理学系鲁兴业教授课题组基于自主发展的单轴应变装置，采用共振非弹性X射线散射（RIXS）技术研究了铁基超导体FeSe1-xSx中的自旋激发谱，发现在单轴应变下，自旋激发各向异性（向列自旋关联）在FeSe1-xSx的相图中广泛存在，该结果为向列自旋涨落驱动的电子向列相提供了新的实验证据。

向列相是指量子材料中具有转动对称性破缺，但平移对称性（或长程取向序）不变的量子态。铜氧化物和铁基高温超导体等多种重要的关联电子体系中存在超导、磁性和电子向列相，所以电子向列相的起源及其与其他量子态的共存与竞争，被认为是理解高温超导微观起源的重要基础。在铁基超导体中，电子向列相的起源一直存在争论。最可能的两类理论解释是其源自于电子轨道的向列性或者自旋激发的向列性。铁基超导体FeSe及其掺杂体系FeSe1-xSx是研究铁基超导体中电子向列相起源的理想体系。在过去几年中，该体系中电子向列相与其他演生序和激发的相互作用备受关注。

此前，鲁兴业课题组发展了一种适用于FeSe的间接退孪晶技术，并采用RIXS成功测量了退孪晶FeSe的高能磁激发谱。研究发现，在FeSe的电子向列相中，沿着H/K方向测得的磁激发谱存在能量持续到200meV的各向异性。这项研究建立了电子向列性与向列自旋关联的紧密关系，提供了铁基超导体中电子向列相磁性起源的可靠实验依据 [Nat. Phys. 18, 806 (2022)] 。在FeSe1-xSx中，随着S掺杂量的增加，电子向列相逐渐被抑制，体系在xc≈0. 17处到达一个向列量子临界点。在此过程中，向列自旋关联如何演化，以及是否会受到量子临界点的影响尚不清楚。为研究该问题，鲁兴业课题组设计了一种新的利用不同金属热膨胀系数差产生单轴应变的实验装置（图1）。结合该装置，实验团队采用RIXS研究了一系列组分FeSe1-xSx中的自旋激发谱（图2）。研究发现，该体系中高能自旋激发几乎不随S掺杂量的增加而发生变化；相比之下，单轴应变诱导的自旋激发各向异性（向列自旋关联）在量子临界区域附近达到最大，表明向列自旋关联与向列量子临界涨落密切相关（图3）；研究还发现这种各向异性在FeSe1-xSx相图的四方相中也广泛存在，证明向列自旋涨落渗透到了相图的大部分区域（图3）。该研究进一步证实了自旋涨落是驱动电子向列相的根本原因。

上述研究成果近日以“Nematic Spin Correlations Pervading the Phase Diagram of FeSe1-xSx”为题发表在物理类顶级学术期刊“Physical Review Letters”上。该研究由北京师范大学物理学系鲁兴业教授课题组和瑞士光源Thorsten Schmitt团队合作完成。北京师范大学物理学系博士生刘瑞鲜为论文的第一作者，鲁兴业教授和Thorsten Schmitt博士为论文的共同通讯作者。北京师范大学物理学系和高等量子研究中心为论文的第一单位。RIXS实验在瑞士光源ADRESS光束线的RIXS谱仪上完成。该研究工作得到了科技部“物态调控”重点研发项目，国家自然科学基金面上项目和优青项目的资助。

原文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.132.016501

图 1. (a) FeSe1-xSx的掺杂相图。(b) 单轴应变装置以及RIXS实验中的散射几何构型和动量转移在倒空间中的投影。(c) FeSe1-xSx (x = 0.17)的总荧光产额(TFY)吸收谱(XAS)，两个峰值分别对应Fe元素的L3和L2共振吸收边。(d) 单轴应变调控下，FeSe1-xSx (x = 0.17)在动量q||= (0.375, 0)和(0, 0.375)处的RIXS能谱及其拟合。

图2. (a-d), (f) 沿无应变以及有单轴应变的FeSe1-xSx (x = 0.06, 0.11, 0.17, 0.18, 0.19) 超导体的高对称H方向（实线）和K方向（虚线）的动量依赖的RIXS能谱。彩色阴影区域表明磁激发沿两个高对称方向的各向异性。(e)单轴应变下的FeSe1-xSx (x = 0.17)中沿高对称[H, H]方向的动量依赖的RIXS能谱。

图3. 单轴应变调控下，(a) FeSe1-xSx (x = 0.18) 超导体中磁激发各向异性随温度(T = 20, 200, 320K)的演化; (b) FeSe1-xSx (x = 0.15, 0.17, 0.18, 0.21) 超导体中磁激发各向异性随掺杂的演化；(c) q||=0.375处， FeSe1-xSx (x =0, 0.11, 0.15, 0.17, 0.18, 0.21)沿高对称H和K方向磁激发各向异性Sh(q||)/Sk(q||)随掺杂的演化。