利用石墨烯量子点实现了相对论性的“人造分子”

由于量子尺寸效应，半导体量子点中的电子会受限形成一些分立的束缚态能级。这些量子点能级分布特征与原子轨道类似，并且可以通过改变量子点的尺寸来调节能级间距，因此半导体量子点也称为“人造原子”。与两个氢原子形成氢分子的过程类似（即第一代分子，图1a所示），当两个“人造原子”相距较近时也会发生耦合，形成量子点分子，也称为“人造分子”[1]（即第二代分子，图1b所示）。不同于传统的半导体材料，石墨烯中的载流子是相对论性的无质量狄拉克费米子，由狄拉克方程描述。无质量狄拉克费米子的其中一个有趣的性质是克莱因隧穿，当其垂直入射一个势垒时会完全透射过去[2]，这也导致我们无法利用传统的方法完全限制住石墨烯中载流子形成量子点。但是，利用圆形的p-n结能暂时限制住石墨烯中的无质量狄拉克费米子，形成准束缚态[3]。这种石墨烯量子点中的准束缚态为其赋予很多新奇的物理性质[4]。

近期，何林教授课题组发展了一套方法获得纳米尺度的石墨烯量子点，和合作者合作深入研究了量子点中准束缚态分布特征、磁场对准束缚态的影响、准束缚态中电子-电子相互作用等[5-8]。最近，何林教授课题组与合作者提出了第三代分子的概念（图1c所示），并证明利用两个石墨烯量子点发生耦合可形成第三代分子：相对论性的“人造分子”（图2）。扫描隧道谱的测量发现（图2c所示），两个大小相近的石墨烯量子点发生耦合，原来的准束缚态发生杂化，形成了能量较低的成键轨道σ和能量较高的反键轨道σ*，因此第一个准束缚态劈裂成了两个独立的峰（图2d，e所示）。实验测量的第三代分子成键轨道和反键轨道在空间的分布图（图2f所示）与分子轨道杂化理论计算结果很好地吻合。此外，实验还发现磁场破坏体系的时间反演对称性，可解除准束缚态轨道角动量简并度，还会导致成键态和反键态进一步发生劈裂。

这一工作实现了相对论性的“人造分子”，并且系统的研究了这类 “人造分子”的性质。上述研究成果近日以“Relativistic Artificial Molecules Realized by Two Coupled Graphene Quantum Dots”为题刊发在国际著名期刊《Nano Letters》上[9]。何林教授课题组博士生符中秋为第一作者，刘海文青年研究员课题组的博士生潘月婷和江华教授课题组的博士周娇娇为共同第一作者，苏州大学江华教授、北京师范大学刘海文青年研究员和北京师范大学何林教授为本文通讯作者。何林教授课题组的白珂珂、马冬林、张钰和乔佳斌也参与了该项工作。

这项工作得到了国家自然科学基金委、科技部国家重点基础研究发展计划、中组部“万人计划”青年拔尖人才支持计划、教育部青年长江学者支持计划以及北京师范大学经费的支持。

1. G. Schedelbeck, W. Wegscheider, M. Bichler, and G. Abstreiter, Coupled Quantum Dots Fabricated by Cleaved Edge Overgrowth: From Artificial Atoms to Molecules, Science 278, 1792 (1997).
2. M. I. Katsnelson, K. S. Novoselov, and A. K. Geim, Chiral tunnelling and the Klein paradox in graphene, Nat. Phys. 2, 620 (2006).
3. Y. Zhao, J. Wyrick, F. D. Natterer, J. F. Rodriguez-Nieva, C. Lewandowski, K. Watanabe, T. Taniguchi, L. S. Levitov, N. B. Zhitenev, and J. A. Stroscio, Creating and probing electron whispering-gallery modes in graphene, Science 348, 672 (2015).
4. F. Ghahari, D. Walkup, C. Gutiérrez, J. F. Rodriguez-Nieva, Y. Zhao, J. Wyrick, F. D. Natterer, W. G. Cullen, K. Watanabe, T. Taniguchi, L. S. Levitov, N. B. Zhitenev, and J. A. Stroscio, An on/off Berry phase switch in circular graphene resonators, Science 356, 845 (2017).
5. Y.-W. Liu, Z. Hou, S.-Y. Li, Q.-F. Sun, and L. He, Movable Valley Switch Driven by Berry Phase in Bilayer-Graphene Resonators, Phys. Rev. Lett. 124, 166801 (2020).
6. K.-K. Bai, J.-J. Zhou, Y.-C. Wei, J. B. Qiao, Y.-W. Liu, H. Jiang, and L. He, Generating atomically sharp p-n junctions and testing quantum electron-optics based on graphene in nanoscale, Phys. Rev. B 97, 045413 (2018).
7. Z.-Q. Fu, Y. Zhang, J.-B. Qiao, D.-L. Ma, H.-W. Liu, Z.-H. Guo, Y.-C. Wei, J.-Y. Hu, Q. Xiao, X.-R. Mao, and L. He, Spatial confinement, magnetic localization and their interactions on massless Dirac fermions, Phys. Rev. B 98, 241401(Rapid Communications) (2018).
8. Z.-Q. Fu, K. K. Bai, Y.-N. Ren, J.-J. Zhou, and L. He, Coulomb interaction in quasibound states of graphene quantum dots, Phys. Rev. B 101, 235310 (2020).
9. Z.-Q. Fu, Y.-T. Pan, J.-J. Zhou, K.-K. Bai, D.-L. Ma, Y. Zhang, J.-B. Qiao, H. Jiang, H. Liu, and L. He, Relativistic artificial molecules realized by two coupled graphene quantum dots, Nano Lett. 20, 6738 (2020). https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c02623