何林课题组在纳米尺度内实现对石墨烯简并度和对称性破缺态的测量

测量材料电子结构的简并度和对称性破缺态一直是凝聚态物理研究的热门课题之一。通常我们利用输运手段测量材料电子结构的简并度和对称性破缺态，例如通过量子霍尔效应的量子霍尔平台就可以直接反映石墨烯中电子结构的简并度和一系列新奇的对称性破缺态。但是，输运测量手段适用于探测样品的宏观性质，一般来说至少要求样品在微米大小的尺度内性质均一。我们都知道材料中不可避免存在原子尺度的缺陷和纳米尺度的应变结构，那么这些缺陷和应变结构如何在纳米尺度上影响材料电子结构的简并度呢？在它们附近是否会有新奇的对称性破缺态产生呢？

传统的输运测量手段并不能帮助回答上述科学问题。最近，何林教授课题组基于低温超高真空强磁场扫描隧道显微镜（STM）系统发展了一套在纳米尺度及单电子精度下探测石墨烯简并度和对称性破缺态的方法。该方法利用STM针尖电势和外加磁场共同作用在石墨烯中产生了edge-free量子点（图1(a)）。外加磁场使石墨烯中产生分立的朗道能级，针尖电势将针尖下方区域的朗道能级弯曲到周围区域朗道能级的能隙之间，针尖下方区域将形成edge-free石墨烯量子点，量子点内朗道能级由于受限作用产生束缚态（图1(b)）。束缚态的简并度直接反映了石墨烯量子点区域的简并度。由于针尖下方形成的edge-free石墨烯量子点电容很小，量子点中每填充一个电子都会受到已填充电子的库伦排斥能E_C，在扫描隧道谱（STS）谱线上将形成一系列的充电峰。当探测区域为本征的完美石墨烯区域时，这些充电峰是四个一组等间距的，间距为电子库伦排斥能E_C（图1(c)）。当探测区域出现对称性破缺态时，例如出现谷极化或者自旋极化时，STS谱线上探测到的四个一组的充电峰将不再等间距（图1(d)），充电峰间距的变化能直接反映该区域谷劈裂或自旋劈裂的大小。在这一方法中，STM针尖的作用相当于一个可以移动的顶栅，通过移动针尖就可以利用edge-free石墨烯量子点的方法探测石墨烯中不同区域或不同结构的对称性破缺态，并且能够实现纳米尺度、单电子精度的测量。

何林教授课题组首先将这一方法成功运用于探测石墨烯中单原子缺陷引入的对称性破缺态 [1]。单原子缺陷（如单原子空位缺陷、氢吸附缺陷等）的出现会打破石墨烯AB子格的对称性，预期将在周围石墨烯区域引入对称性破缺电子态。利用edge-free石墨烯量子点的方法，何林课题组探测到了单原子缺陷附近谷依赖的自旋劈裂，并通过STS谱线上充电峰间距的变化得到了缺陷引入的自旋劈裂的大小（图1(e)(f)）。进一步发挥STM 空间分辨的优势，他们在缺陷附近系统测量了自旋劈裂在缺陷附近实空间的分布和衰减（图2）。

图1. (a),(b) 针尖电势和磁场共同作用产生 edge-free石墨烯量子点的示意图。(c),(d) edge-free石墨烯量子点分别在本征石墨烯区域以及具有对称性破缺态区域产生的受限态以及四个一组充电峰的示意图。(e),(f) 不同磁场下分别在远离缺陷区域以及缺陷附近区域采集的STS谱线。

图2. (a),(b) edge-free石墨烯量子点产生的四个充电峰中1、2峰间距ΔE₁₂和2、3峰间距ΔE₂₃在实空间的能量mapping图。(c) 缺陷区域谷相关的自旋劈裂大小在实空间的分布图。

利用edge-free石墨烯量子点的方法在纳米尺度上探测材料的对称性破缺态具有普适性，何林教授课题组最近将这一方法应用于研究石墨烯的应变结构，并成功探测到了由谷磁体（valley magnet）调控的谷赝自旋的极化和翻转（图3） [2]。石墨烯中的应变结构在一定情况下会产生赝磁场。在不考虑和自旋作用的情况下，赝磁场和真实磁场有两个重要差别：首先，赝磁场没有破坏时间反演对称性，它在石墨烯的两个谷中大小相等、方向相反；其次，赝磁场的大小和方向只依赖于局域应变，所以通过改变应变可以在纳米尺度内改变赝磁场的方向。结合赝磁场的上述两个特点，何林教授课题组提出通过真实磁场和赝磁场的共同作用来实现对谷赝自旋的调控，并将真实磁场和赝磁场的共同作用定义为谷磁体。结合edge-free石墨烯量子点的方法，他们在单电子精度上探测了应变区域谷磁体引起的谷极化和谷翻转现象（图3）。这一研究结果表明通过谷磁体有望像利用磁场控制自旋一样来控制石墨烯中的谷赝自旋，这是谷赝自旋调控研究的重要进展，将对谷电子学的研究产生重要影响。

利用edge-free石墨烯量子点的方法在纳米尺度上探测材料的对称性破缺态不仅适用于研究石墨烯，它同样可以应用于研究其他二维材料。这一方法为在纳米尺度内探测二维材料的对称性破缺态提供了一个全新的手段，未来将在二维材料基础物性的研究中发挥重要作用。

图3. (a) 实验探测的石墨烯应变区域，白色虚线上方区域为压缩应变区域，下方为拉伸应变区域。(b) 应变石墨烯区域不同位置的赝磁场大小及方向。(c) 应变石墨烯区域不同位置的STS谱线，谱线中为edge-free石墨烯量子点在应变区域产生的四个充电峰，可以清晰地反映出该区域的谷劈裂和谷翻转。(d) 应变区域谷劈裂大小（绝对值）在实空间的分布图。

何林教授课题组2017级博士生李思宇为上述文章的第一作者，何林教授为通讯作者。何林教授课题组的博士生任雅宁、刘亦文也参与了该项工作。苏州大学的江华教授、湖南师范大学的陈明星教授为工作[1]提供了理论计算，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的苏赢博士为工作[2]提供了理论计算。

这项工作得到了国家自然科学基金委、科技部国家重点基础研究发展计划、中组部“万人计划”青年拔尖人才支持计划、教育部青年长江学者支持计划以及北京师范大学经费的支持。

文章详细信息：

1. S.-Y. Li, Y.-N. Ren, Y.-W. Liu, M.-X. Chen, H. Jiang, and L. He*, "Nanoscale detection of valley-dependent spin splitting around atomic defects of graphene". 2D Materials Vol: 6, PP. 031005 (2019). https://iopscience.iop.org/article/10.1088/2053-1583/ab2074
2. S.-Y. Li, Y. Su, Y.-N. Ren, and L. He*, "Realizing valley polarization and valley inversion in graphene by using a valley magnet". arXiv:1812.04344. https://arxiv.org/abs/1812.04344

物理学系